面对大数据和AI时代的到来,科学家正努力寻找新型存储技术,以应对数据的爆炸式增长。近年来,一类具有拓扑构型的铁电结构“铁电拓扑”引起了科学家们的注意。小于10纳米的尺寸、极佳的稳定性和一系列迷人的物理特性,让科学家看到了它们作为存储介质的潜力,看好它们在超高密度、低功耗的数据存储等方面的广泛应用前景。
将铁电拓扑应用于数据存储,其关键在于探明其变化机理和调控方法。浙江大学材料科学与工程学院张泽院士、田鹤教授团队与浙江大学材料科学与工程学院洪子健研究员及浙江大学物理学院谢燕武教授等合作,系统研究了铁电拓扑的热致拓扑相变规律,并通过设计热激发路径实现了不同铁电拓扑结构间的稳定切换。这一发现推进了人们对于铁电拓扑相稳定机制的了解,为进一步探索铁电拓扑系统的复杂相平衡,以及设计基于铁电拓扑的微纳电子学器件提供了方案。评审专家认为:“这项工作揭示了铁电材料中与形成拓扑模式相关的热力学和动力学的复杂性”;“使得铁电拓扑器件中局部甚至切换单个拓扑单元成为可能”。
该研究成果于北京时间2025年1月8日,被国际顶级期刊《Nature Physics》在线刊登。浙江大学材料科学与工程学院童沛然博士为第一作者,周麟铭博士和杜凯博士为共同第一作者。浙江大学材料科学与工程学院田鹤教授为通讯作者,浙江大学材料科学与工程学院洪子健研究员、浙江大学物理学院谢燕武教授、郑州大学物理学院郭海中教授为共同通讯作者。团队学术带头人张泽院士对此工作给予了重要指导和支持。浙江大学为该论文的第一单位。
铁电材料中的“拓扑”
“拓扑”现象广泛存在我们的生活中。从概念上说,“拓扑”描述了几何图形在连续变换形状后保持不变的性质。让我们想象将一块正方体的吐司作连续的变形:它能够变成球体或长条状,但无法变成带孔的甜甜圈形状——因此吐司和甜甜圈在“拓扑“上是不同的。在凝聚态物质中,这种现象同样常见。如超导/超流体中的涡旋型激发、铁磁材料中的磁拓扑结构、在动量空间中与量子霍尔效应息息相关。
铁电材料具有自发极化,具有不同极化方向的区域被称为“铁电畴”。近年来,一类有别于传统“铁电畴”概念,具有拓扑构型的铁电结构引起了科学界的广泛关注,如铁电涡旋、铁电斯格明子、铁电半子。田鹤介绍,这些铁电拓扑具有丰富的拓扑构型、数纳米的空间尺寸和优异的室温稳定性。同时,一系列新颖的物理性质如导电性、负电容、手性的发现,使铁电拓扑迅速成为凝聚态物理和电子学领域的研究热点。
在科学家眼中,这些具有极小尺寸的铁电拓扑尤其被期待作为高密度电子器件中的功能单元。早在2004年就有科学家预测,约4纳米尺寸的铁电涡旋能够实现60 Tbit/in2的存储密度,提升现今的铁电存储器存储密度四个数量级 [Nature, 432, 737-740 (2004)]。但重要前提在于如何实现铁电拓扑的结构调控。例如:在存储器中,需要实现不同拓扑状态间的精准切换,作为数据的载体。2023年,田鹤研究团队在Nature发文阐述了带电畴壁的创建和精确控制,此次Nature Physics的论文则致力于回答如何实现对铁电拓扑结构的精确控制。
图 铁电畴壁和铁电拓扑
铁电拓扑的调控
然而,以拓扑“观”铁电,其相变过程复杂而难以捉摸。评审专家说:“在铁电拓扑系统中识别这些稳定和亚稳态十分困难,并且外部刺激影响该系统热力学动力学的方式十分复杂。”“雪上加霜”的是,铁电拓扑仅能稳定在十分严苛的竞争平衡条件下,很难通过外部刺激进行切换。例如,电或力诱导产生的拓扑相变通常在移去外部刺激后迅速恢复。难以稳定调控铁电拓扑,已经成为铁电拓扑的应用和发展所面临的巨大挑战。
如何调控这些结构?田鹤教授认为,既然铁电拓扑产生于复杂的竞争条件,我们就需要相应地寻找一种有能力同时介入不同参量竞争的调控方法。对于铁电材料而言,温度的改变将导致材料的热膨胀或收缩,即引入可调的应力应变;同时温度将影响铁电材料中极化的大小和电荷分布行为——这些正是稳定铁电拓扑的关键条件。
“铁电拓扑仅有几个纳米,极化演变的尺度更是在皮米级别,这对在热场下观察它们的相变动态过程提出了极大的挑战。”论文第一作者浙江大学童沛然博士说到,“课题组多年以来积累、应用和开发的一系列方法,使我们能够在原子级尺度,在热、电、力、液体等条件下研究物质结构演化和性能变化。”
绘制铁电拓扑的热“相图”
“我们首先要搞清楚铁电拓扑这个系统的相演化规律,了解热致拓扑相变过程,了解哪些参数在相变过程中起到主导作用”,田鹤教授说。描绘相平衡系统的相图是研究和了解该体系需要解决的核心问题。
这项工作中,研究团队以最经典的铁电拓扑体系,即生长于DyScO3衬底上的PbTiO3/SrTiO3超晶格为研究模板。调整样品的生长参数,能够得到一系列具有不同竞争状态的初始拓扑相。通过原位电子显微学方法,可以在原子尺度研究和记录这些不同初始拓扑相随温度的演变过程,充分理解和揭示这一系统中拓扑转变的复杂性,同时也可以发现整体的演化规律。
图 铁电拓扑热致相变过程的原位观测
“随着温度变化,体系的应变、极化和晶格都呈现非单调性的变化。这意味着不同参量间不仅相互竞争,且共同主导着铁电拓扑相变过程”,童沛然博士说,“这些参量变化的奇异点也对应着拓扑相的转变点。”论文的共同通讯作者,浙江大学材料科学与工程学院洪子健研究员通过相场模拟也发现,在铁电拓扑相变过程中,系统的弹性能、朗道能、梯度能等能量均随着温度产生变化。
图 热致铁电拓扑相变过程的各参数演化和能量演化
实现铁电拓扑的切换
基于对热致铁电拓扑相变规律的认识,研究团队能够在不同温度得到具有不同竞争状态的高温亚稳拓扑相。他们进一步发现,不同的高温状态将影响降温时的拓扑演化路径,使得通过热激发实现铁电拓扑的稳定切换成为可能。
以(PbTiO3)10/(SrTiO3)10超晶格为例。初始的稳定拓扑相为周期性的一维铁电涡旋阵列。将该涡旋结构加热到特定温度再降到室温,即经过热处理后,能够分别切换至不同的室温拓扑,如极化波,甚至零维的拓扑孤子结构。若激发至500摄氏度以上,又能够重新在室温得到初始涡旋结构。这意味着:研究团队实现了铁电拓扑的稳定切换,甚至多态切换。
图 基于热激发的多种铁电拓扑间的稳定切换
通过引入温度场以在宏观尺度调节系统中的应变、极化等参量,已经被证明是能够调控铁电拓扑结构的有效手段。为了所期待的基于铁电拓扑的电子学应用,研究团队进一步通过脉冲激光产生的局域梯度热场,实现了不同范围的局域拓扑状态切换。这一发现,结合先进的热存储解决方案,如热辅助磁记录、相变存储器的成功案例,使得创造基于这些极小尺寸铁电拓扑的超高密度电子学器件成为可能。
结语
这项工作系统研究了铁电拓扑的热致拓扑相变。厘清该系统中众多亚稳拓扑相的产生和相变路径,为人们理解铁电拓扑相变的动力学行为提供了重要基础。文中提出的热策略一方面为探索拓扑相平衡,推动发现和研究新的拓扑相及其新颖的物理特性提供了方法;一方面为设计基于铁电拓扑的高密度功能器件提供了方案。
该研究得到了国家重点研发计划、国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金、区域创新发展联合基金(重点)、浙江省自然科学基金、浙江大学、浙江大学电子显微镜中心、硅及先进半导体材料全国重点实验室的共同资助和支持。
论文链接:
https://www.nature.com/articles/s41567-024-02729-0