铁电氧化物具有可翻转的自发电极化，与力、电、光等外场耦合产生丰富的压电、铁电、热释电等性能，可广泛应用于信息存储、传感、探测与成像等领域。同时，高质量铁电氧化物单晶薄膜的设计与控制生长也为铁电涡旋极化、斯格明子、负电容、隧道结电阻等新颖物理效应的发现奠定了基础。在过去二十年中，这类薄膜材料主要采用高温(>600oC)气相外延技术来制备。然而，该技术结晶温度较高，元素挥发与界面互扩散不可避免，一定程度限制了铁电薄膜器件的研发与规模化应用。因此，研究揭示铁电氧化物单晶薄膜的低温外延生长与调控机制、发展其低温、高效制备技术，是该领域重点突破的方向之一。
近日，浙江大学材料学院韩高荣教授、任召辉副教授课题组联合田鹤教授课题组，在铁电氧化物单晶薄膜的溶液外延策略、生长机制与光电性能调控方向取得重要进展，相关工作以“Solution epitaxy of polarization-gradient ferroelectric oxide films with colossal photovoltaic current”为题发表在2023年4月24日出版的《Nature Communications》上。
图1 电子极化屏蔽驱动单晶、单畴PbTiO3薄膜的溶液外延
图2 PbTiO3薄膜的二维类层状生长模式
图3 PbTiO3薄膜的界面极化屏蔽和极化梯度结构
图4 极化梯度PbTiO3薄膜的光伏性能
在这项工作中，研究团队发现，与传统气相外延的机制不同，界面晶格失配度并非低温外延生长的热力学主导因素；揭示了薄膜-衬底间的电子极化屏蔽在调控界面能和外延生长模式中的关键作用，提出了极化屏蔽驱动的铁电氧化物薄膜低温(100 oC-200oC)溶液外延新策略，解决了系列晶格失配度铁电氧化物低温外延的难题；获得PbTiO3、Pb(Zr,Ti)O3、BiFeO3等单畴、梯度结构铁电氧化物薄膜材料，并在这类梯度结构薄膜中发现了巨大的、可被极化方向调制的体光伏电流，其光响应度为目前铁电氧化物材料的最优值。
这些进展为铁电氧化物单晶薄膜材料的低温溶液外延生长提供了普适性策略，实现了系列铁电氧化物薄膜的可控制备，将为铁电氧化物材料新颖物理性质的发现以及其无源电光探测器、光伏和光电子器件的实际应用开拓新的方向。
浙江大学材料学院博士生林宸、张子君以及宾夕法尼亚大学化学系代振邦博士为论文的共同第一作者，浙江大学材料学院任召辉副教授、田鹤教授和韩高荣教授为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划、NSFC-浙江省两化融合联合基金、浙江省杰出青年基金、硅及先进半导体材料全国重点实验室的大力支持。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-37823-z
